Gestaffelt

npj Climate and Atmospheric Science Band 5, Artikelnummer: 99 (2022) Diesen Artikel zitieren

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In der Nordchinesischen Tiefebene wurde eine gestaffelte Spitzenproduktion (SP) eingeführt – eine Maßnahme, um die Industrieproduktion während der Heizperiode zu stoppen, um die Luftverschmutzung zu verringern. Um dies zu untersuchen, verglichen wir die Schwankungen der PM1-Zusammensetzung in Peking während der SP-Periode in der Heizperiode 2016 (SPhs) mit denen in den normalen Produktionsperioden (NP) während der Heizperiode 2015 (NPhs) und der Nicht-Heizperiode 2016 (NPnhs). die Wirksamkeit von SP. Die PM1-Massenkonzentration sank von 70,0 ± 54,4 μg m-3 in NPhs auf 53,0 ± 56,4 μg m-3 in SPhs, wobei die Primäremissionen deutlich zurückgingen. Allerdings war der Nitratanteil während der SPhs (20,2 %) etwa doppelt so hoch wie während der NPhs (12,7 %), trotz einer starken NOx-Abnahme, was auf eine effiziente Umwandlung von NOx in Nitrat während der SPhs-Periode schließen lässt. Dies steht im Einklang mit der Zunahme des sauerstoffhaltigen organischen Aerosols (OOA), das sich in der gesamten organischen Aerosolfraktion (OA) von NPhs (22,5 %) auf SPhs (43,0 %) fast verdoppelt hat, was auf eine effiziente Sekundärbildung während SP hindeutet. Die PM1-Beladung war zwischen SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) und NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3) ähnlich, was auf einen geringeren Unterschied in der PM-Belastung zwischen Heiz- und Nichtheizperioden nach der Implementierung der SP-Maßnahme hinweist. Darüber hinaus wurde eine Technik des maschinellen Lernens eingesetzt, um den Einfluss der Meteorologie auf Luftschadstoffe zu entkoppeln. Die entwitterten Ergebnisse waren mit den beobachteten Ergebnissen vergleichbar, was darauf hindeutet, dass die meteorologischen Bedingungen keinen großen Einfluss auf die Vergleichsergebnisse hatten. Unsere Studie zeigt, dass die SP-Politik die Primäremissionen wirksam reduziert, aber die Bildung sekundärer Arten fördert.

Die Verschmutzung durch Feinstaub (PM) hat tiefgreifende Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit1,2,3,4,5, das Klima6,7,8, die Sichtbarkeit9,10 und das Ökosystem11. Aufgrund der rasanten Industrialisierung und Urbanisierung in den letzten Jahrzehnten litt China unter anhaltender und allgegenwärtiger Dunstverschmutzung, insbesondere im Winter12,13,14,15. Als eine der größten Megastädte Chinas war Peking in den letzten Jahrzehnten einer erheblichen Luftverschmutzung ausgesetzt13,15,16. Die jährlichen PM2,5-Belastungen lagen zwischen 2013 und 2016 in Peking zwischen 89,5 und 73,0 μg m−3 (Beijing Municipal Ecology and Environment Bureau, http://sthjj.beijing.gov.cn/bjhrb/) und übertrafen damit die chinesische nationale Umgebungstemperatur Luftqualitätsstandard (CNAAQS, 35 µg m−3). In den letzten Jahren wurden landesweit verschiedene strenge Maßnahmen zur Vermeidung und Kontrolle der Umweltverschmutzung umgesetzt, die die Hauptverschmutzungssektoren abdecken, um die Luftverschmutzung zu verringern, beispielsweise Verkehrsbeschränkungen17, die Umstellung von Kohle auf Gas18 und der Aktionsplan zur Vermeidung von Luftverschmutzung19. Es gibt viele Studien, die die Wirksamkeit dieser Maßnahmen zur Luftqualität untersuchen. Beispielsweise haben Gao et al. fanden einen Rückgang der durchschnittlichen PM2,5-Konzentration in Peking im Winter von 2011 bis 2016 um 21 %, was hauptsächlich auf strenge Emissionskontrollmaßnahmen zurückzuführen war20. Gu et al. zeigten, dass die durchschnittlichen PM1-Konzentrationen im städtischen Peking im Zeitraum 2014–2015 um 16–43 % im Vergleich zu denen im Zeitraum 2008–2013 sanken, nachdem seit 2013 Maßnahmen zur Emissionskontrolle umgesetzt wurden21. Die Größenverteilung, die Oxidationseigenschaften und der Säuregehalt von Aerosolen veränderten sich erheblich nach der Umsetzung des Clean Action Plan22,23,24. Darüber hinaus tragen auch kurzfristige Emissionskontrollen wirksam zur Verbesserung der Luftqualität bei. Während des Gipfeltreffens der Asiatisch-Pazifischen Wirtschaftskooperation (APEC) im Jahr 2014 wurde über einen starken Rückgang der Konzentrationen der Hauptkomponenten von Submikron-Aerosolen berichtet25. Die Massenkonzentration von Feinstaub (PM1) sank aufgrund strenger Kontrollen während der Parade zum Tag des Sieges in China im Jahr 2015 um 57 %26. Diese Ergebnisse zeigen, dass die Luftverschmutzung nach strengen Kontrollen wirksam gemindert werden konnte. Insbesondere auch meteorologische Bedingungen können die Schwankung der Schadstoffkonzentration beeinflussen, was einen direkten Vergleich der Schadstoffemissionswerte erschwert. Zhang et al. Schätzungen zufolge trugen die meteorologischen Bedingungen zu 9 % der nationalen PM2,5-Reduktion von 2013 bis 2017 und zu 16 % der PM2,5-Reduktion in der Region Peking-Tianjin-Hebei (BTH) von 2013 bis 2017 bei27. Im Gegensatz dazu während der COVID -19-Sperrzeit wurde trotz der erheblichen Reduzierung der Primäremissionen eine starke Dunstverschmutzung durch stagnierende Meteorologie und hohe relative Luftfeuchtigkeit begünstigt28,29,30. Daher ist es wichtig, die meteorologischen Auswirkungen von der Luftqualität zu entkoppeln, um die Wirksamkeit der Kontrollmaßnahmen in Peking zu bewerten. Regressionsmodelle31,32, chemische Transportmodelle20,33,34,35 und Modelle des maschinellen Lernens sind gängige Methoden, um die potenziellen Auswirkungen wetterbedingter Schwankungen zu entkoppeln36,37,38,39,40. Detaillierte Vergleiche dieser Methoden finden Sie an anderer Stelle37,39,41. Der auf maschinellem Lernen basierende Random Forest (RF)-Algorithmus zeigte eine hohe Vorhersagegenauigkeit, indem er Varianz und Fehler in hochdimensionalen Datensätzen reduzierte, und der Lernprozess kann erklärt und interpretiert werden, indem die Bedeutung von Eingabevariablen und deren Wechselwirkungen visualisiert werden37,41. Grange et al. wandte eine auf dem RF-Algorithmus basierende meteorologische Normalisierungstechnik an, um Änderungen in der Meteorologie bei der Durchführung von Luftqualitätsdatenanalysen zu kontrollieren36. Shi et al. verwendeten einen auf maschinellem Lernen basierenden RF-Algorithmus, um die erhebliche Reduzierung der Luftschadstoffemissionen nach den kurzfristigen Emissionseingriffen zu bewerten39.

Trotz wirksamer Eindämmung der Luftverschmutzung leidet Peking im Winter immer noch unter starker Luftverschmutzung. Die Städte Pekings haben eine Konvention zur Einstellung der Zementproduktion erlassen, die in Nordchina während der Heizperiode 2015 vollständig umgesetzt wurde, um die Luftqualität zu verbessern und die Überkapazitäten bei der Zementproduktion zu reduzieren (https://wap.miit.gov.cn/ ). Allerdings muss die Wirksamkeit dieser als „Staggered-Peak Production“ (SP) bezeichneten Politik bei der Minderung der PM-Verschmutzung noch bewertet werden. Daher ist es von großer Bedeutung, die Auswirkungen von SP-Maßnahmen auf die atmosphärische Umwelt zu untersuchen. In dieser Studie wurden ein Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) und ein Aethalometer eingesetzt, um die Zusammensetzung von PM1 zu messen. Die chemische Aerosolzusammensetzung von PM1 in Peking in den Jahren 2015 und 2016, die die Zeiträume vor, während und nach der Umsetzung der SP-Richtlinie abdeckt, wird untersucht, und die Beobachtungsergebnisse werden mithilfe maschineller Lerntechniken weiter mit den entwitterten Ergebnissen verglichen. Darüber hinaus werden die Ursachen der Sekundärbildung und Variationen der PM1-Zusammensetzung in verschiedenen Verschmutzungsstadien nach dem SP anhand detaillierter Analysen untersucht.

Die SP-Maßnahme für die Zementindustrie wurde in Peking vom 15. Januar 2015 bis 15. März 2015 sowie vom 15. November 2015 bis 15. März 2016 durchgeführt, was sich mehrere Monate lang mit unserer Messung vom 29. Dezember überschnitt , 2014 bis 14. Januar 2015 und vom 1. Januar 2016 bis 30. April 2016. Um die Auswirkungen der SP-Maßnahme auf die PM1-Merkmale zu untersuchen, wurde die gesamte Kampagne in drei Zeiträume aufgeteilt, einschließlich der SP-Periode (gestaffelter Spitzenproduktionszeitraum). ) in der Heizperiode, die NP-Periode (normale Produktionsperiode) in der Heizperiode und die NP-Periode in der Nicht-Heizperiode. Fünf OA-Faktoren, darunter kohlenwasserstoffähnliche OA (HOA), Koch-OA (COA), Kohleverbrennungs-OA (CCOA), Biomasseverbrennungs-OA (BBOA) und sauerstoffhaltige OA (OOA), wurden in NPhs und sechs OA-Faktoren einschließlich HOA aufgelöst , COA, CCOA, BBOA, lokale sekundäre OA (LSOA) und regionale sekundäre OA (RSOA) wurden in SPhs und NPnhs aufgelöst. OOA während SPhs und NPnhs ist die Summe von LSOA und RSOA für einen besseren Vergleich mit NPhs. Einzelheiten zur Aufteilung der OA-Quellen finden Sie im Abschnitt „Methode“. Periodische Verschmutzungsereignisse treten sporadisch auf, wobei die Massenkonzentration von PM1 zwischen 3,0 und 201,8 μg m-3 in NPhs, 2,4 bis 305,7 μg m-3 in SPhs und 2,9 bis 274,1 μg m-3 in NPnhs liegt (wie in gezeigt). Abb. 1). Der Einfluss der Meteorologie wurde mithilfe einer Technik des maschinellen Lernens normalisiert, da die Variationen der PM1-Arten und OA-Faktoren durch meteorologische Bedingungen beeinflusst werden. Beispielsweise wurden starke Verschmutzungsepisoden mit Südwinden mit niedrigen Windgeschwindigkeiten (<2 m s−1) in Zusammenhang gebracht hohe relative Luftfeuchtigkeit (RH).

Zeitreihe von a Temperatur (T) und relativer Luftfeuchtigkeit (RH), b Oberflächennettosolarstrahlung, c Windgeschwindigkeit (WS) und Windrichtung (WD), d SO2 und O3, e NOx und CO, f OA-Faktoren (HOA, COA, CCOA, BBOA und OOA), g PM1-Spezies (organisch, Sulfat, Nitrat, Ammonium, Chlorid und Ruß) für NPhs, SPhs und NPnhs. NPhs stellen den normalen Produktionszeitraum in der Heizperiode vom 29. Dezember 2014 bis zum 14. Januar 2015 dar, SPhs stellt den Produktionszeitraum mit schwankenden Spitzenwerten in der Heizperiode vom 1. Januar 2016 bis zum 15. März 2016 dar und NPnhs stellt den dar Normaler Produktionszeitraum in der Nichtheizsaison vom 16. März 2016 bis 30. April 2016.

Die durchschnittliche Massenkonzentration von PM1 in SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) war viel niedriger als die in NPhs (70,0 ± 54,4 μg m−3) (Abb. 2 und Tabelle 1), was darauf hindeutet, dass SP potenziell wirksam zur Reduzierung beiträgt PN. Die Primäremissionen von PM1-Komponenten und OA-Faktoren, einschließlich Chlorid, Ruß (BC), HOA, COA und CCOA, sanken um 36,1–66,9 % von NPhs auf SPhs. Insbesondere sank CCOA um 4,5 μg m−3, was unter den OA-Faktoren am stärksten war. Angesichts der Tatsache, dass Kohle eine wichtige Energiequelle sowohl für die Industrie- als auch für die Wohnheizung ist, war ein Teil der Reduzierung des CCOA wahrscheinlich auf die SP-Maßnahme zurückzuführen. Bei den sekundären Spezies sanken Sulfat (von 6,6 ± 7,3 auf 4,5 ± 5,7 μg m−3) und Ammonium (von 6,9 ± 5,8 auf 6,2 ± 7,0 μg m−3) ebenfalls leicht von NPhs zu SPhs, wobei SO2 von 21,6 ± abnahm 14,9 ppb bei NPhs bis 9,2 ± 8,2 ppb bei SPhs. Es ist jedoch zu beachten, dass trotz eines starken Rückgangs von NOx von 77,3 ± 54,6 ppb auf 44,0 ± 42,6 ppb die Nitrat-Massenkonzentration von 8,9 ± 7,4 μg m-3 in NPhs auf 10,7 ± 13,9 μg m-3 in SPhs anstieg sein Massenanteil in PM1 steigt folglich von 12,7 % in NPhs auf 20,2 % in SPhs. Dieses Phänomen kann auf eine stärkere atmosphärische Oxidationskapazität und ein höheres Stickstoffoxidationsverhältnis in SPhs zurückzuführen sein und wird im folgenden Abschnitt näher erläutert. OOA war der häufigste OA-Faktor bei SPhs und machte im Durchschnitt 43,0 % der OA aus, was viel höher war als bei NPhs (22,5 %). Diese Variationen deuten auf verringerte Primäremissionen und erhöhte Sekundäraerosolbeiträge in SPhs nach der Umsetzung der SP-Maßnahme hin. Ähnliche Ergebnisse wurden von Huang et al.30 und Wang et al.42 beobachtet, aber Variationen des sauerstoffhaltigen organischen Aerosols und Einflüsse meteorologischer Parameter wurden in diesen beiden Studien nicht berücksichtigt.

a Massenkonzentrationen und b Anteile der entwitterten und beobachteten PM1-Arten während der NPhs, SPhs und NPnhs. Die beobachteten und entwitterten Änderungsverhältnisse der PM1-Arten zwischen c NPhs und SPhs, d SPhs und NPnhs (die Balken unter der horizontalen Linie stellen erhöhte Verhältnisse dar, und die Balken über der horizontalen Linie stellen verringerte Verhältnisse von PM-Arten dar).

Beim Vergleich der Beobachtungsergebnisse zwischen SPhs und NPnhs war die durchschnittliche Massenkonzentration von PM1 in SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) ähnlich der (50,7 ± 49,4 μg m−3) in NPnhs. Dies unterscheidet sich von früheren Studien darin, dass PM1 in der Heizperiode viel höher war als in der Nicht-Heizperiode43,44. Während es interessant ist festzustellen, dass die PM1-Konzentrationen zwischen SPhs und NPnhs vergleichbar waren, variierten die Gasparameter und die Aerosolzusammensetzung erheblich. Beispielsweise sank SO2 um 43,5 % von 9,2 ± 8,2 ppb in SPhs auf 5,2 ± 3,1 ppb in NPnhs. Die NO2-Konzentrationen waren während der beiden Zeiträume vergleichbar (26,3 ± 18,0 ppb gegenüber 27,4 ± 14,4 ppb). Insbesondere hat sich die CO-Konzentration von SPhs auf NPnhs nahezu verdoppelt (von 1,1 ± 1,1 ppm auf 2,2 ± 0,8 ppm), was hauptsächlich auf die Wiederaufnahme der industriellen Produktion zurückzuführen ist. O3 stieg um 27,0 % (von 14,1 ± 11,2 ppb in SPhs auf 17,9 ± 13,7 ppb in NPnhs) mit der Zunahme der Sonneneinstrahlung und der Temperatur (von 436776,5 ± 638447,0 J m−2 auf 727050,6 ± 907261,9 J m−2 und von −0,2). ± 6,0 °C bis 14,8 ± 5,6 °C)45,46,47. Was die PM1-Zusammensetzung und die OA-Faktoren betrifft, so sanken die primären Spezies, einschließlich Chlorid, BC, HOA, COA, CCOA und BBOA, deutlich von SPhs zu NPnhs. Komponenten im Zusammenhang mit der Kohleverbrennung zeigten immer noch dramatische Rückgänge, z. B. sanken die Massenkonzentrationen von Chlorid und CCOA um 50,5 % bzw. 75,7 % von SPhs zu NPnhs, was darauf hindeutet, dass es immer noch große Emissionen aus der Kohleverbrennung in SPhs gibt, vermutlich aus der Hausheizung die in SPhs bestehen bleiben. Im Vergleich dazu stiegen die relativen Beiträge sekundärer anorganischer Aerosole (SIA, Nitrat, Sulfat und Ammonium) in NPnhs im Vergleich zu SPhs um 1,2–6,8 %. Unterdessen stiegen die Massenanteile von LSOA und RSOA um 11,2 % bzw. 9,4 % von SPhs zu NPnhs. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass der SP die PM-Belastung in der Heizperiode wirksam lindern kann, die Auswirkungen saisonaler Schwankungen und der Zentralheizung jedoch nicht zu vernachlässigen sind.

Um den Einfluss der meteorologischen Bedingungen auf die obige Analyse zu minimieren, wenden wir die Technik des maschinellen Lernens an, die auf einem Random-Forest-Algorithmus37,39,41 basiert, um die entwitterten Konzentrationen von PM1-Arten, OA-Faktoren und Gasparameter zu erhalten (Einzelheiten siehe Methode). . Im Vergleich zu den Beobachtungsergebnissen während der gesamten Studie wurden in den Zeitreihen der entwitterten PM1-Arten und OA-Faktoren geringere Schwankungen beobachtet (wie in der ergänzenden Abbildung 1 dargestellt). Die durchschnittlichen entwitterten Massenkonzentrationen und Teilbeiträge von PM1-Arten und OA-Faktoren waren mit den Beobachtungsergebnissen in allen drei Zeiträumen vergleichbar, wie in den Abbildungen dargestellt. 2, 3 und Tabelle 2. Die Schadstoffbelastung stieg leicht an (2,1 μg m-3, 0,1 μg m-3), nachdem die Auswirkungen der Meteorologie auf NPhs bzw. SPhs entkoppelt wurden. Während in NPnhs die Primäremissionen und die Sekundärbildung nach der Wetternormalisierung leicht zurückgingen. Nach der Wetternormalisierung verringerten sich die Massenkonzentrationen von PM1 immer noch weitgehend von NPhs auf SPhs, und es zeigte sich immer noch die Merkmale verringerter Primäremissionen und verstärkter Sekundärbildung. Die entwitterten Variationen der PM1-Arten und OA-Faktoren von SPhs zu NPnhs ähnelten den beobachteten. Dennoch unterschieden sich die Reduktions-/Zunahmeverhältnisse nach der Entkopplung der meteorologischen Effekte von NPhs zu SPhs sowie von SPhs und NPnhs etwas von den beobachteten. Beispielsweise waren die Reduzierungen der entwitterten OA, Sulfate und Chloride von NPhs zu SPhs (26,2 %, 37,3 %, 59,8 %) etwas größer als die Reduzierungen der Beobachtungen (24,1 %, 32,0 %, 49,4 %). Der Anstieg von entwittertem Nitrat und OOA von NPhs zu SPhs war etwas geringer als die beobachteten. Von SPhs zu NPnhs waren die Reduzierungen von entwittertem OA, Chlorid und BC von SPhs zu NPnhs ausgeprägter als die beobachteten, während der Anstieg von SIA und OOA geringer ausfiel als die beobachteten Ergebnisse. Zusammenfassend deuten die beobachteten und entwitterten Ergebnisse auf verringerte Primäremissionen, aber eine erhöhte Sekundärbildung während der SP hin. Detaillierte Ursachen der verstärkten Sekundärbildung werden im folgenden Abschnitt besprochen.

a Massenkonzentrationen und b Anteile der entwitterten und beobachteten OA-Faktoren während der NPhs, SPhs und NPnhs. Die beobachteten und entwitterten Änderungsverhältnisse der OA-Faktoren zwischen c NPhs und SPhs, d SPhs und NPnhs (die Balken unter der horizontalen Linie stellen erhöhte Verhältnisse dar und die Balken über der horizontalen Linie stellen verringerte Verhältnisse der OA-Faktoren dar).

Um die Sekundärbildung in verschiedenen Zeiträumen weiter zu untersuchen, wurden das Schwefeloxidationsverhältnis (SOR = n[SO42−]/(n[SO42−] + n[SO2]) und das Stickstoffoxidationsverhältnis (NOR = n[NO3−]/(n[ NO3−] + n[NO2])42,48,49 berechnet. In Anbetracht der Tatsache, dass die Sekundärbildung unter Bedingungen mit hoher relativer Luftfeuchtigkeit ausgeprägter war, wurden Daten mit einer relativen Luftfeuchtigkeit > 50 % zum besseren Vergleich ausgewählt16,50,51. Wie in Abb. 4 betrugen die Konzentrationen der Vorläufer in SPhs 15,1 ± 8,2 ppb für SO2 und 41,5 ± 16,4 ppb für NO2 und waren damit viel niedriger als die in NPhs (29,1 ± 6,1 ppb für SO2 und 51,7 ± 8,4 ppb für NO2). Im Gegenteil Die Konzentration von O3 in SPhs (3,1 ± 4,6 ppb) war höher als die in NPhs (2,2 ± 0,9 ppb), was auf eine stärkere atmosphärische Oxidationskapazität in SPhs hinweist. Die Massenkonzentration von Nitrat in SPhs (20,9 ± 16,4 μg m−3) betrug 1,4 mal so hoch wie in NPhs (15,1 ± 5,0 μg m−3), was mit einem höheren NOR in SPhs (0,13 ± 0,07) im Vergleich zu dem in NPhs (0,09 ± 0,02) übereinstimmt. Im Vergleich dazu ist die Massenkonzentration von Sulfat in SPhs ( 10,7 ± 8,1 μg m−3) war niedriger als die in NPhs (18,4 ± 8,0 μg m−3), was möglicherweise mit der niedrigeren SO2-Konzentration in SPhs und einem ähnlichen SOR zwischen SPhs (0,14 ± 0,09) und NPhs (0,13 ± 0,05) zusammenhängt ). Die Konzentrationen von SO2 und NO2 sanken von 15,1 ± 8,2 ppb und 41,5 ± 16,4 ppb in SPhs auf 6,2 ± 2,6 ppb bzw. 38,8 ± 13,1 ppb in NPnhs, während O3 stark von 3,1 ± 4,6 ppb in SPhs auf 7,0 ± 9,2 ppb anstieg in NPnhs (wie in Abb. 4 gezeigt). Konsistent waren auch SOR und NOR bei NPnhs (SOR: 0,20 ± 0,13; NOR: 0,152 ± 0,10) höher als bei SPhs (SOR: 0,14 ± 0,09; NOR: 0,13 ± 0,07). Dies stand im Einklang mit dem Anstieg des Nitrats von SPhs (20,9 ± 16,4 μg m-3) auf NPnhs (22,7 ± 19,2 μg m-3) (wie in der Ergänzungstabelle 1 gezeigt). Insbesondere sank die Massenkonzentration von Sulfat von SPhs (10,7 ± 8,1 μg m−3) auf NPnhs (8,1 ± 7,5 μg m−3), wahrscheinlich aufgrund der Verringerung von SO2 aus Zentralheizungsemissionen. Diese Ergebnisse legen nahe, dass SP, Zentralheizung und saisonale Schwankungen alle zu Veränderungen bei sekundären Arten beitrugen.

Vergleiche von beobachtetem und entwittertem a SO2, b NO2, c O3, d CO, e SOR (Schwefeloxidationsverhältnis) und f NOR (Stickstoffoxidationsverhältnis) zwischen NPhs, SPhs und NPnhs. (Fehlerbalken stellen die Standardabweichungen jeder Art dar).

Wie in Abb. 4 und der Ergänzungstabelle 1 gezeigt, zeigten SOR und NOR nach der Entkopplung des Einflusses der Meteorologie deutliche Rückgänge, was mit den deutlichen Rückgängen sekundärer Arten von Beobachtungen bis hin zu den Wetternormalisierungsergebnissen übereinstimmt. Wir stellten fest, dass die beobachteten SOR- und NOR-Werte während des gesamten Untersuchungszeitraums in größere Bereiche fielen als die entwitterten, was darauf hindeutet, dass die beobachtete Sekundärbildung durch verschiedene Faktoren beeinflusst wurde. Dennoch stiegen die entwitterten SOR- und NOR-Werte von NPhs auf SPhs und von SPhs auf NPnhs an, was den Schwankungstrends der Beobachtungen ähnelte, was bestätigt, dass sekundäre Prozesse während der atemberaubenden Spitzenproduktionsperiode in der Heizperiode stärker waren. Das entwitterte CO stieg stark von SPhs auf NPnhs an, was auf einen Anstieg der Emissionen aus der Industrieproduktion hinweist.

Um die Schwankungen bei verschiedenen Verschmutzungsstufen nach der Einführung von SP weiter zu untersuchen, haben wir die Daten in saubere Tage (Tagesdurchschnitt PM1 < 35 µg m−3) und Tage mit durchschnittlicher Verschmutzung (35 µg m−3 < Tagesdurchschnitt PM1 < 75) unterteilt µg m−3) bzw. Tage mit starker Verschmutzung (Tagesdurchschnitt PM1 > 75 µg m−3). Wie in Abb. 5 dargestellt, waren die relativen Beiträge von Chlorid in NPhs an sauberen Tagen am niedrigsten (6,7 %) im Vergleich zu den anderen beiden Verschmutzungsstufen (8,3 % an Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung; 8,2 % an Tagen mit starker Verschmutzung). Darüber hinaus waren die Massenanteile von Chlorid in NPhs in allen Verschmutzungsstufen höher als die in SPhs und NPnhs. Die Anteilsbeiträge von POA zu OA stiegen deutlich von 68,2 % an sauberen Tagen auf 75,8 % an Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung und weiter auf 79,2 % an Tagen mit starker Verschmutzung. Bei den sekundären Arten war der Anteilsbeitrag von SIA an Tagen mit starker Verschmutzung am höchsten (33,4 %), verglichen mit jenen an Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung (28,0 %) und sauberen Tagen (29,8 %), während der Anteilsbeitrag von OOA zu Die OA sank von 31,8 % an sauberen Tagen auf 24,2 % an Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung und weiter auf 20,8 % an Tagen mit starker Verschmutzung. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass primäre Emissionen und sekundäre anorganische Bildungen (z. B. Nitrat und Ammonium) größtenteils zu starken Verschmutzungsereignissen in NPhs beigetragen haben. In SPhs waren die relativen Beiträge der Primäremissionen in verschiedenen Verschmutzungsstadien vergleichbar, während die Teilbeiträge sekundärer anorganischer Spezies von sauberen Tagen (34,7 %) zu Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung (36,4 %) und weiter zu Tagen mit starker Verschmutzung (42,8 %) anstiegen. und die Anstiegsraten der SIA von sauberen Tagen zu Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung und weiter zu Tagen mit starker Verschmutzung waren in SPhs größer als in NPhs. LSOA zeigte einen ähnlichen steigenden Trend bei sekundären anorganischen Arten von sauberen Tagen bis hin zu Tagen mit starker Verschmutzung. Insbesondere verringerten sich die relativen Beiträge von RSOA zu OA stark von sauberen Tagen (7,4 %) zu Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung (5,2 %) und weiter zu Tagen mit starker Verschmutzung (3,7 %). Diese Ergebnisse legen nahe, dass sowohl Primäremissionen als auch Sekundärbildung (z. B. Nitrat, Ammonium und LSOA) bei der Dunstbildung in SPhs wichtig waren und die Sekundärbildung in SPhs stärker war als die in NPhs. Anders als bei NPhs und SPhs nahmen die Massenanteile von Chlorid bei NPnhs von sauberen Tagen (3,6 %) zu Tagen mit starker Verschmutzung (2,4 %) ab. Die relativen Beiträge von POA in NPnhs sanken ebenfalls von 40,3 % an sauberen Tagen auf 38,4 % an Tagen mit starker Verschmutzung. Allerdings stiegen die Teilbeiträge von SIA stark von 39,1 % an sauberen Tagen auf 51,9 % an Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung und weiter auf 54,8 % an Tagen mit starker Verschmutzung in NPnhs. Die relativen Beiträge von LSOA zu OA stiegen in NPnhs ebenfalls von sauberen Tagen (38,5 %) auf Tage mit starker Verschmutzung (50,3 %). Obwohl RSOA einen ähnlichen rückläufigen Trend wie bei SPhs aufwies, stiegen die relativen Beiträge von RSOA durch SPhs und NPnhs in allen Verschmutzungsstufen deutlich an. Diese Ergebnisse zeigten, dass im Vergleich zu NPhs und SPhs die Sekundärbildung, einschließlich lokaler Oxidation und regionalem Transport, bei NPnhs eine größere Rolle bei der Verschlimmerung der Luftverschmutzung spielte.

a Relative Beiträge und b durchschnittliche Massenkonzentrationen von PM1-Arten und OA-Faktoren an sauberen Tagen (C), Tagen mit durchschnittlicher Verschmutzung (AP) und Tagen mit starker Verschmutzung (HP) während der NPhs, SPhs und NPnhs (wie in der Abbildung gezeigt). (Donut-Diagramm in der oberen rechten Ecke; der innerste Kreis dieses Diagramms stellt die sauberen Tage dar, der mittlere Kreis stellt die Tage mit durchschnittlicher Verschmutzung dar und der äußerste Kreis stellt die Tage mit starker Verschmutzung dar).

In dieser Studie haben wir die chemischen Eigenschaften von PM1 in SPhs mit denen in NPhs und NPnhs verglichen, um die Wirksamkeit von Produktionsmaßnahmen mit gestaffelten Spitzenwerten zu bewerten. Die PM1-Massenkonzentration in SPhs verringerte sich um etwa 24,3 % im Vergleich zu NPhs mit reduzierten Primäremissionen und verstärkter Sekundärbildung, was darauf hindeutet, dass die SP-Maßnahme zu einer erheblichen Reduzierung der PM-Belastung in der Heizperiode führte. Die PM1-Belastung war zwischen SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) und NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3) ähnlich, was auf verringerte saisonale Schwankungen der PM-Belastung zwischen Heiz- und Nichtheizperioden nach der Einführung von SP hindeutet. Insbesondere wurde der RF-Algorithmus verwendet, um die Auswirkungen meteorologischer Bedingungen zu entkoppeln. Nach der Entkopplung der Auswirkungen der Meteorologie wurden kleinere Schwankungen in der Zeitreihe der PM1-Arten und OA-Faktoren beobachtet. Obwohl die Anstiegs-/Abnahmeverhältnisse der PM1-Zusammensetzung und der OA-Faktoren nach der Wetternormalisierung erheblich schwankten, stimmten die Variationstrends der Primäremissionen und Sekundärformationen mit den beobachteten Ergebnissen überein, was darauf hindeutet, dass SP tatsächlich die PM-Belastung lindert. Studien zu unterschiedlichen Verschmutzungsgraden zeigen, dass die Sekundärtransformation bei der Entstehung von Dunstereignissen nach dem SP eine größere Rolle spielt. Diese Ergebnisse erfordern eine weitere Kontrolle von PM-Vorläufern und weitere Untersuchungen zu Sekundärbildungsmechanismen unter verschiedenen Bedingungen in stark verschmutzten Regionen im städtischen China.

Die Probenahmestelle liegt im Nordwesten Pekings zwischen der 4. und 5. Ringstraße, umgeben von verschiedenen Forschungsinstituten und Wohngebieten (40,00 N, 116,38 E). Die Messungen wurden auf dem Dach eines fünfstöckigen Gebäudes des chinesischen Nationalen Zentrums für Nanowissenschaften und Technologie (NCNST) durchgeführt, etwa 20 m über dem Boden. Die Kampagne wurde vom 1. Januar bis 30. April 2016 durchgeführt. Zum Vergleich wurden die von Huang et al.52 zitierten Daten aus dem Jahr 2015 herangezogen.

Die Zusammensetzung des nicht feuerfesten Submikron-Aerosols (NR-PM1, einschließlich organischer Stoffe, Sulfat, Nitrat, Ammonium und Chlorid), wurde mit einem Quadrupol-Aerosol-Chemikalienspeziationsmonitor (Q-ACSM, Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts) mit Einheitsmasse gemessen Auflösung (UMR) und eine Zeitauflösung von 30 Minuten. Ein detailliertes Funktionsprinzip dieses Instruments finden Sie an anderer Stelle.53 Kurz gesagt, es wurden Partikel gezeichnet, die einen URG-Zyklon (Modell: URG-2000-30ED) mit einer Schnittgröße von 2,5 μm passierten Durch ein 3/8-Zoll-Edelstahlrohr mit einer Durchflussrate von ~3 l/min gelangte es dann durch eine aerodynamische Linse in die Vakuumkammer des Instruments. Durch die Linse wurden Aerosolpartikel mit Durchmessern von 40 nm–1 μm fokussiert in einen Partikelstrahl umgewandelt und später bei 600 °C verdampft und durch Elektronenstoßionisation ionisiert. Die ionisierten Fragmente gelangten dann zur Detektion und Analyse in das Massenspektrometer. O3 und NOx wurden mit Standard-Gasanalysatoren (Thermo Scientific, Modell 42i und 48i) gemessen , jeweils). Die Konzentrationen von CO und SO2 wurden auch mit Gasanalysatoren (ECOTECH, Modell EC9803B bzw. EC9850B) ermittelt. Die Gasmonitore wurden mit einer Zeitauflösung von 5 Minuten beprobt. In der Zwischenzeit wurde ein Aethalometer (Modell AE-33) eingesetzt, um die BC-Konzentration mit einer Zeitauflösung von 1 Minute zu ermitteln. Beachten Sie, dass BC hier von PM2,5 stammt, aber zur Darstellung von BC in PM1 verwendet wird, da die BC-Masse größtenteils auf den Durchmesserbereich von 10–1000 nm beschränkt ist42,54,55. Die meteorologischen Daten, einschließlich Temperatur (T), relative Luftfeuchtigkeit, Windgeschwindigkeit (WS) und Windrichtung (WD), wurden von einer automatischen Wetterstation (MAWS201, Vaisala, Vantaa, Finnland) und einem Windsensor (Vaisala Modell QMW101) ermittelt. M2).

Die Konzentrationen der NR-PM1-Spezies wurden mit der Standard-ACSM-Softwareversion 1.5.2.0 (Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts, USA) analysiert. Nach Ng et al.56 wurden Kalibrierungen durchgeführt, um sicherzustellen, dass das Instrument während des gesamten Beobachtungszeitraums in gutem Zustand war. Konkret wurden ein Zerstäuber (Modell 9302, TSI Inc., Shoreview, MN, USA), ein Differentialmobilitätsanalysator (DMA, TSI Modell 3080) und ein Kondensationspartikelzähler (CPC, TSI Modell 3772) zur Kalibrierung der Ionisation verwendet Effizienz (IE) und die relative Ionisationseffizienz (RIEs). Die RIEs für organische Stoffe, Nitrat, Chlorid, Ammonium und Sulfat betrugen 1,4, 1,1, 1,3, 6,4 bzw. 1,2. Gemäß Middlebrook et al.57 wurde eine zusammensetzungsabhängige Sammeleffizienz (CDCE) angewendet, die als max. (0,45, 0,0833 + 0,9167 × ANMF) angegeben wird. ANMF ist der Massenanteil von Ammoniumnitrat in NR-PM1.

Die Quellenzuordnung wurde an den OA-Daten mithilfe von PMF mit einer multilinearen Engine (ME-2)58 durchgeführt. Einzelheiten zur Quellenaufteilung von OA wurden in den Zusatzinformationen (Ergänzende Anmerkung 1 und wie in den ergänzenden Abbildungen 2–4 dargestellt) bereitgestellt. Kurz gesagt haben wir Lösungen von 2 bis 8 Faktoren mithilfe des uneingeschränkten PMF-Modells untersucht. Basierend auf der Analyse von Massenspektren, Tageszyklen, Zeitreihen jedes Faktors und Vergleichen mit Faktoren aus früheren Studien haben wir zunächst fünf Faktoren interpretiert: kohlenwasserstoffähnliche OA (HOA), kochende OA (COA) und Kohleverbrennungs-OA (CCOA), sauerstoffhaltiges OA1 (OOA1) und sauerstoffhaltiges OA2 (OOA2). Allerdings waren in der freien PMF-Lösung COA und HOA gemischt, da das COA-Profil die Alkylfragmentsignaturen aufwies, die charakteristisch für HOA waren. In der Zwischenzeit fanden wir offensichtliche Signale für m/z 60 (hauptsächlich C2H4O2+) und m/z 73 (hauptsächlich C3H5O2+), die als BBOA-Tracer in HOA- und CCOA-Faktoren angesehen wurden. Außerdem macht der Anteil des Ionenpeaks bei m/z 60 (f60) etwa 0,5 % der Masse der organischen Substanz aus und ist damit etwas größer als der Umwelthintergrundwert von 0,3 %59, was auf den Beitrag von BBOA hinweist.

Um die Faktoren von Mischungen zu trennen, wurde ME-2 verwendet, um durch Einführung von A-priori-Informationen eine vollständige Untersuchung der Rotationsmehrdeutigkeit zu ermöglichen. Das Endergebnis war der Durchschnitt von 33 Lösungen, basierend auf der Minimierung von m/z 60 in HOA, der Optimierung der COA-Tagesmuster und der Konsistenz der Faktoren mit früheren Studien15,16,60,61. OOA1 und OOA2 wurden weiter als lokale sekundäre OA (LSOA) und regionale sekundäre OA (RSOA) interpretiert, die in den Zusatzinformationen ausführlich beschrieben wurden (wie in der ergänzenden Abbildung 5 dargestellt). In dieser Studie wurden sechs OA-Faktoren, darunter HOA COA, CCOA, BBOA, LSOA und RSOA, nach der PMF-Analyse mit ME-2 behoben. Beachten Sie, dass OOA während SPhs und NPnhs die Summe von LSOA und RSOA zum Vergleich mit NPhs ist.

Die 3-tägigen (72 h) Rückflugbahnen wurden pro Stunde in 100 m Höhe unter Verwendung des Hybrid Single-Particle Lagrange Integrated Trajectory (HYSPLIT, NOAA) 4.9-Modells62,63 berechnet. Zur Wetternormalisierung wurden die Flugbahnen entsprechend der euklidischen Distanz in fünf Cluster gruppiert.

Meteorologische Bedingungen beeinflussen die Schwankungen der Schadstoffkonzentrationen, was einen direkten Vergleich der Schadstoffemissionswerte erschwert. In dieser Studie haben wir ein auf maschinellem Lernen basierendes RF-Algorithmusmodell in Kombination mit Ergebnissen der Quellenzuordnung angewendet, um die Auswirkungen meteorologischer Bedingungen auf Primäremissionen und Sekundärbildung zu entkoppeln. Detaillierte Informationen zu dieser Technik finden Sie an anderer Stelle37,41. Hier wurde für jedes Jahr ein RF-Modell für jede PM1-Komponente und jeden Gasvorläufer unter Verwendung von Zeitvariablen (z. B. Unix-Zeit, Julianischer Tag, Monat, Woche des Jahres, Wochentag, Stunde des Tages) und meteorologischen Daten erstellt Beobachtungen (d. h. RH, WS, WD, Temperatur), meteorologische Daten aus dem ERA5-Reanalysedatensatz (d. h. Grenzschichthöhe, Gesamtwolkenbedeckung, Oberflächennettosonnenstrahlung, Gesamtniederschlag und Oberflächendruck) und Luftmassencluster, gruppiert nach HYSPLIT-Rückwärtstrajektorien basierend auf der euklidischen Distanz. Der Parameteraufbau für HF-Modelle wurde von Vu et al.37 befolgt. Die Anzahl der Bäume im Zufallswald betrug 300 (n_tree = 300), die minimale Knotengröße betrug 3 (min_node_size = 3) und die Anzahl der an jedem Knoten aufgeteilten Variablen betrug 3. Modellleistung für jeden Schadstoff während des gesamten Untersuchungszeitraums wurde anhand des Pearson-R-Werts, des quadratischen Mittelfehlers (RMSE), des FAC2 (Anteil der Vorhersagen mit einem Faktor von zwei), MB (mittlerer Bias), MGE (mittlerer Bruttofehler), NMB (normalisierter mittlerer Bias) und NMGE ( normalisierter mittlerer Bruttofehler), COE (Effizienzkoeffizient) und IOA (Übereinstimmungsindex) (wie in der ergänzenden Abbildung 5 dargestellt). Für die Wetternormalisierung wurden nur Wettervariablen ersatzlos neu abgetastet und zufällig aus dem Datensatz unterschiedlicher Daten innerhalb eines 4-Wochen-Zeitraums (d. h. 2 Wochen vor und 2 Wochen nach dem ausgewählten Datum) generiert. Der Selektionsprozess wurde 1000 Mal wiederholt, um 1000 vorhergesagte Konzentrationen jeder Art zu erhalten. Die endgültige wetternormalisierte Konzentration jeder Art zu einem bestimmten Zeitpunkt war der Durchschnitt dieser 1000 vorhergesagten Ergebnisse.

Die in dieser Studie verwendeten Rohdaten sind bei Zenodo verfügbar (https://doi.org/10.5281/zenodo.7417822). Meteorologische Daten, einschließlich Grenzschichthöhe, Gesamtwolkenbedeckung, Oberflächennettosonnenstrahlung, Gesamtniederschlag und Oberflächendruck, sind im ERA5-Reanalysedatensatz verfügbar (https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset /reanalysis-era5-single-levels?tab=overview).

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (NSFC) unter der Grant-Nr. unterstützt. 41925015, das Strategic Priority Research Program der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (Nr. Nr. SKLLQGTD1801).

Staatliches Schlüssellabor für Löss- und Quartärgeologie, Kompetenzzentrum für Quartärwissenschaft und globalen Wandel, Institut für Erdumwelt, Chinesische Akademie der Wissenschaften, Xi'an, 710061, China

Ying Wang, Ru-Jin Huang, Wei Xu, Haobin Zhong, Jing Duan, Chunshui Lin, Yifang Gu und Ting Wang

Interdisziplinäres Forschungszentrum für geowissenschaftliche Grenzen (IRCESF), Beijing Normal University, Peking, 100875, China

Ying Wang

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Ru-Jin Huang

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Ru-Jin Huang & Yifang Gu

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Wei Xu, Jurgita Ovadnevaite, Darius Ceburnis und Colin O'Dowd

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Yongjie Li

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R.-JH hat die Studie entworfen. YW, R.-JH, WX, JD, CL, HZ, TW und YG analysierten die Daten und verfassten das Papier. YL, JO, DC und CO haben das Papier überprüft. Alle Autoren haben zu den Diskussionen und Überarbeitungen beigetragen.

Korrespondenz mit Ru-Jin Huang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wang, Y., Huang, RJ., Xu, W. et al. Die gestaffelte Spitzenproduktion ist ein gemischter Segen bei der Kontrolle der Feinstaubbelastung. npj Clim Atmos Sci 5, 99 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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Eingegangen: 22. September 2021

Angenommen: 01. Dezember 2022

Veröffentlicht: 10. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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